С 1929 по 1935 гг. Папалекси кроме ЦРЛ работал в Ленинградском электрофизическом институте (ЛЭФИ). Здесь он заведовал отделом научной радиотехники. В это время он преподавал также в Ленинградском политехническом (впоследствии индустриальном) институте. На этот период приходится интенсивное развитие теории нелинейных колебаний, изучение резонанса второго рода, открытие асинхронного возбуждения, развитие теории параметрического возбуждения колебаний и создание радиоинтерференционных методов измерения расстояний и скорости распространения радиоволн (см.: Мандельштам Л.И., Папалекси Н.Д. Об одном методе измерения скорости распространения электромагнитных волн // ЖТФ. 1937.№ 7. С. 559–578; Мандельштам Л.И., Папалекси Н.Д. О параметрическом возбуждении электрических колебаний // ЖТФ. 1934.№ 3. С. 5–29; Папалекси Н.Д. Параметрическое генерирование переменных токов // Электричество. 1938. № 11. С. 67–76).
Исследования радиоинтерференционных методов были перенесены в 1935 г. в Физический институт Академии наук, где Папалекси возглавил Лабораторию колебаний. В 1936 г. он получил (совместно с академиком Л.И. Мандельштамом) Менделеевскую премию по физике за работы в области нелинейных колебаний и распространения электромагнитных волн. Его имя к этому времени уже вошло в учебники как у нас в стране, так и за рубежом. В 1938 г., окончательно переехав в Москву, он занял пост заместителя председателя, а впоследствии и председателя Всесоюзного научного совета по радиофизике и радиотехнике при АН СССР. В 1939 г. он был избран в действительные члены АН СССР.
Интенсивную работу Н.Д. Папалекси не прекращал и в военные годы во время эвакуации Академии наук. Под Казанью он создал экспериментальную базу, в которой в числе других разработок испытывался фазовый зонд, одно из интерференционных устройств. В 1943 г. он выступил с рядом научных докладов и написал книгу о радиопомехах, которая еще во время войны вышла двумя изданиями (Папалекси Н.Д. Радиопомехи и борьба с ними. М.; Л., 1944).
В лаборатории ФИАН исследования велись по двум основным направлениям: измерение скорости распространения радиоволн в действительных условиях для разработки радиоинтерференционного метода и определение расстояний этим методом. Эксперименты проводились в ряде экспедиций и дали важные результаты. В частности, была установлена верная интерпретация классической теории Зоммерфельда и вскрыта неадекватность Ценнековской концепции поверхностных волн, которая господствовала в истории радио.
Вместе с Л.И. Мандельштамом Н.Д. Папалекси высказал в 1942 г. идею о возможности одновременной оптической и радиолокации Луны, выполнил необходимые расчеты, сделал на эту тему доклад. Эта работа на три года опередила осуществленную в Америке в 1945 г. радиолокацию Луны.