выделил средства для «Премии имени графа Дмитрия Андреевича Толстого», которая стала одной из главных ежегодных академических премий, присуждаемых за работы в области естественных и гуманитарных наук. Последним ее лауреатом стал историк, филолог и археограф Г.А. Ильинский в 1918 г.
Д.А. Толстой был одним из главных действующих лиц в окружении Александра III, царствование которого ознаменовало отход от принципов реформ 1860-х гг. 30 мая 1882 г. Толстой стал министром внутренних дел и действовал весьма энергично и эффективно. В 1882–1889 гг. была раскрыта 251 нелегальная организация разной идеологической ориентации (в том числе группа А.И. Ульянова), осуждено по политическим мотивам 2851 человек. В значительной степени благодаря Толстому организованное революционное движение в России перестало существовать, прекратились террористические акты. Толстой нанес удар и по либерализму, закрыв 15 периодических изданий и запретив книги нескольких сотен наименований.
Современники считали, что Дмитрий Андреевич Толстой чаще всего в своей деятельности оставался чистым практиком, с готовностью впитывая чужие идеи, если они были созвучны его собственным взглядам. М.Н. Каткова и К.П. Победоносцева можно назвать идейными вдохновителями контрреформ, а Толстой занимался непосредственным претворением их в жизнь (8). Им были подготовлены проекты таких «контрреформ» как восстановление предварительной цензуры (1882), отмена автономии университетов и введение процентной нормы для евреев (1884), введение института земских начальников (1889) и русского языка в делопроизводство национальных окраин, ликвидация местного законодательства и т.п.  Главной контрреформой Толстой считал изменения в местном самоуправлении, расширяющие права дворянства.
Будучи вынужден совмещать обязанности президента Академии с столь разнообразной деятельностью в качестве министра внутренних дел и шефа корпуса жандармов, Толстой не мог уделить достаточно
Протокол Общего собрания Имп. АН № 2 от 12 февраля 1882 г. § 10
с сообщением об учреждении премии имени графа Д.А. Толстого.
Подлинник. СПФ АРАН. Ф.1. Оп.1-Д.173. Л.13об.-14.