Новые планы народников после убийства Александра IIв 1881 г. вновь зовут Морозова в Россию, где он почти сразу оказался под арестом и в 1882 г. вместе с двадцатью товарищами был осужден на пожизненное заключение в Петропавловской, затем в полностью изолированной старинной Шлиссельбургской крепости (на островке в устье Невы, вытекающей из Ладожского озера), превращенной в 1884 г. в самую суровую политическую тюрьму в России. Голод, цинга, возобновившиеся (возникшие ещё у него – подростка) проявления туберкулёза – кровохарканье… Надзиратели доносили, что жить ему оставалось считанные дни. Рядом умирали, кончали самоубийством, сходили с ума или даже добивались расстрела его товарищи…
И только железная воля к жизни и продолжению борьбы не позволили Морозову («заключённому № 4» – фамилии им не оставляли!) сдаться. Спасательным кругом стало его возвращение к науке, размышления над фундаментальными проблемами физики, химии, астрономии… А как только появилась возможность получать литературу (с 1888 г.) и была разрешена переписка (с 1897 г.) – жадное поглощение новых и новых книг, научных журналов, изучение языков, изучение математики и, наконец, оформление собственных мыслей, глубоких прозрений в 26 томов рукописей собственных сочинений без надежды увидеть их напечатанными… И неожиданное освобождение в ноябре 1905 г. после первой русской революции. Случай помог вынести на свободу и все рукописи.
Последовавший вскоре последний арест в 1912 г. за книгу непозволительно вольнодумных стихов был уже «укусом комара».