В 1928, 1929 гг. А.Н. Фрумкин был приглашен в США для чтения лекций по коллоидной химии в Висконсинском университете в г. Мэдисоне. С 1929 по 1944 гг. он занимает должность заместителя директора Физико-химического института им. Л.Я. Карпова. В 1932 г. избран академиком АН СССР, в 1935–1939 гг. – член Президиума АН СССР. С 1933 по 1976 гг. заведовал кафедрой электрохимии МГУ им. М.В. Ломоносова. В 1939–1949 гг. – заведующий лабораторией электродных процессов, директор Института физической химии АН СССР (до 1945 г. – Коллоидно-электрохимический институт АН СССР).
В 1932 г. Фрумкин указал на возможность рассматривать основное уравнение электрохимической кинетики (уравнение Тафеля) как следствие известного в химической кинетике правила Бëрнстеда. Такой подход, связывающий электрохимическую и химическую кинетику, оказался весьма ценным в 1960-х гг. при исследованиях по теории элементарного акта реакций с переносом заряда в объеме и на электроде. В 1933 г. провел качественный анализ солевого эффекта на электрод (эффект Фрумкина), соединивший поверхностную химию с электродными реакциями и ставший одной из самых цитируемых работ ученого. В 1935 г. А.Н. Фрумкин вывел (совместно с А.И. Шлыгиным) уравнение состояния адсорбированного слоя (изотерма Фрумкина–Шлыгина) и разработал количественную теорию влияния электрического поля, на адсорбцию молекул. Совместно с В.Г. Левичем развил теорию диффузных процессов, протекающих в растворах в условиях влияния электрического поля, и разработал теорию полярографических максимумов, основанную на законах гидродинамики и электрокапиллярности.
В 1958 г. Фрумкин основал Институт электрохимии АН СССР, которым руководил до конца жизни (с 1983 г. Институт физической химии и электрохимии РАН носит имя А.Н. Фрумкина). В 1961 г. назначен председателем Междуведомственной комиссии по топливным элементам АН СССР, преобразованной в 1963 г. в Научный совет по топливным элементам. В 1963 г. – заместитель академика-секретаря Отделения общей и технической химии АН СССР. С 1964 г. – председатель Секции по органическим полупроводникам Объединенного научного совета по комплексной проблеме «Физика и химия полупроводников» АН СССР и Секции электрохимической кинетики Научного совета по теории химического строения, кинетики, реакционной способности и катализа АН СССР. В 1965, 1966 гг. – президент Международного комитета по электрохимической термодинамике и кинетике (ЦИТЦЕ). Член 11 иностранных академий наук (в том числе Немецкой Академии естествоиспытателей «Леопольдина»), лауреат палладиевой медали Американского электрохимического общества.
